通過催化加氫合成精細(xì)化學(xué)品,是二氧化碳資源有效利用的一個(gè)重要途徑。但二氧化碳是惰性氣體,如何實(shí)現(xiàn)在溫和條件下的化學(xué)轉(zhuǎn)化成為一個(gè)極具挑戰(zhàn)性的科學(xué)問題。日前,中科院上海有機(jī)所金屬有機(jī)化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室丁奎嶺課題組以pincer型釕絡(luò)合物為催化劑,成功開發(fā)出一種以二氧化碳、氫氣與有機(jī)伯胺或仲胺為原料,高效合成甲酰胺類化合物的新方法。
該方法具有反應(yīng)條件溫和(反應(yīng)溫度在80℃-120℃、二氧化碳和氫氣總壓力不高于70ATM),催化劑效率高、選擇性好,底物適用范圍廣的優(yōu)點(diǎn)。尤其是在DMF的合成中,該催化劑可以方便地實(shí)現(xiàn)重復(fù)利用,經(jīng)12次循環(huán)使用,其催化活性仍基本保持不變。
同時(shí),該課題組還采用一鍋法分步反應(yīng)的策略,以甲酰胺衍生物為反應(yīng)中間體,實(shí)現(xiàn)了二氧化碳到甲醇的轉(zhuǎn)化,為二氧化碳的資源化再利用提供了新的方法和思路。該項(xiàng)研究成果是課題組繼2012年在溫和條件下實(shí)現(xiàn)釕催化氫化碳酸乙烯酯合成甲醇和1,2-乙二醇后,在二氧化碳化學(xué)利用方面取得的又一重要進(jìn)展。